呂貽忠課題組在利用改性生物炭修復(fù)重金鎘污染機(jī)制方面取得重要進(jìn)展
2019-09-05
8月17日，中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資環(huán)學(xué)院呂貽忠教授課題組在Journal of Hazardous Materials（5年IF=7.336）在線發(fā)表了題為“Key factors and microscopic mechanisms controlling adsorption of cadmium by surface oxidized and aminated biochars”的研究論文。該研究識別了表面氨基化和表面氧化生物炭吸附鎘的關(guān)鍵因素，并揭示了微觀吸附機(jī)制。
該研究通過碳酸鉀改性制備了多孔生物炭并對其進(jìn)行了表面氨基化和氧化，并對其吸附鎘（Cd）的微觀機(jī)制進(jìn)行了考察。研究發(fā)現(xiàn)，在改性生物炭對Cd的吸附過程中，物理化學(xué)吸附和顆粒內(nèi)擴(kuò)散均有發(fā)生，通過PCA（主成分分析）建立了連接生物炭理化性質(zhì)和吸附性能的綜合評價方法，發(fā)現(xiàn)決定表面性質(zhì)的官能團(tuán)組成是控制生物炭固定Cd的關(guān)鍵因素。
Langmuir模型表明，改性生物炭對Cd的吸附滿足PBC<OPBC<APBC。通過FTIR、SEM-EDS、XPS和DFT（密度泛函理論）分別從分子和電子尺度研究了Cd在改性生物炭上的微觀吸附機(jī)理。通過常規(guī)表征獲得了吸附前后改性生物炭表面分子結(jié)構(gòu)變化，并通過DFT計(jì)算獲得改性后模擬生物炭分子等電子密度面的靜電勢分布。
研究發(fā)現(xiàn)生物炭中富含π電子、孤對電子和給電子基團(tuán)的區(qū)域是改性生物炭固定Cd的主要位點(diǎn)。羧基主導(dǎo)了表面氧化生物炭對Cd的吸附，卻有可能抑制了Cd2+-π相互作用。具有孤對電子的氨基主導(dǎo)了表面氨基化生物炭對Cd的吸附，氨基的引入對π電子密度的影響很小，Cd2+-π相互作用未受明顯抑制。該研究為制備功能化生物炭提供了理論依據(jù)，對揭示生物炭分子結(jié)構(gòu)與吸附性能的內(nèi)在關(guān)系具有重要理論意義。
